بالدو از ابتدا توجه ویژه ای به عکاسی از ابنیه ی معماری داشت . خیلی زود به شیوه ی کالوتایپ تسلط یافت و اندک زمانی بعد ، عکس هایی گرفت که جوهره ی موضوعاتش را باظرافت بسیار نمایان می ساخت . در سالهای 1850 ، دولت فرانسه به فکر افتاد که بناهای ملی را که در خطر نابودی بودند حفظ کند و هیات ابنیه تاریخی را تشکیل داد.
در 1851 بالدو به همراه تعدادی از عکاسان معروف دیگر به نواحی مختلف فرانسه گسیل شدند تا از ابنیه و محل هایی که دارای اهمیت ملی بودند عکس بگیرند. به پاس کارایی و نیز قریحه ی فوق العاده ای که در عکاسی از ابنیه ی معماری از خود نشان داد، مورد حمایت بیشتر دولت فرانسه قرار گرفت و بدین سان مبدل به یکی از موفق ترین عکاسان عصر خود شد.
بالدو تلقی پیچیده ای از مفهوم عکاسی از ابنیه ی معماری داشت که با نظر شماری از معاصران وی متفاوت بود . در حالی که در تصاویر دیگر عکاسان ، تنها نمای بناها نشان داده می شد، بالدو با استفاده از ژرفانمایی ها و زایه های غیر عادی میدان ، موفق به القای تمامی پیکره ی ساختمان می شد. عکس های بالدوموفق به نمایاندن رمز و راز و آرایش فضای بناهای مهمی چون کلیسای اعظم شارتر یا کاخ لوور شدند . تسلط کاملی که بالدو بر فنون چاپ داشت و نیز استفاده ی فراوان وی ازتصاویر در اندازه های بزرگ ، بر تاثیر فضای عکس های او می افزود.
بالدو طی چند سال بعد به سراسر فرانسه سفر کرد و و بر روی شمار زیادی از طرح های بزرگ کار کرد. در 1855 بالدو مامور شد تا مجموعه ی عکسی از خطوط راه آهنی که به تازگی کشیده شده بود تهیه کند . این تصاویر و عکسهای مناظر صنعتی که بالدو آنها را با اعمال دقت زیاد در ثبت جزئیات تهیه کرد ، در یادبود نامه های نفیس آن دوره درج شدند . ویکتوریا ملکه ی انگلستان به هنگام سفری که به مناسبت برگزاری نمایشگاه جهانی 1855 پاریس به این شهر کرد ، یکی از این یادبودنامه ها را به رسم یادگار دریافت کرد.
بالدو نیز همچون شماری از همکارانش علاقمند بود که شیوه های شیمیایی تازه ای را در قلمرو عکاسی ابداع کند . او با تصاویر منفی کاغذی و شیشه ای کار می کرد و آنها را برروی کاغدهای ژلاتین یا آلبومین اندود چاپ می کرد . به راستی شیوه ی ژلاتینی و روش فتو مکانیکی هیلوگراوور را او ابداع کرد.
کارهای بالدو و همکارانش دارای سودمندی ویژه ای هستند ، چرا که شهرها و دشت هایی که آنان اسناد عکاسی فراوانی درباره شان تهیه کردند ، از آن زمان تا به امروز دگرگونی های بنیادینی یافته اند . حتی در همان زمان که آنها مشغول کار بودند ، شهر پاریس در حال تبدیل شدن به شهری نوین بود .
بالدو ظاهرا در اعتراض به رواج فرایند کارت ویزیت – کارت های ویزیتی که عکس صاحب آنها بررویشان چاپ می شد – که آنها را نشان بد سلیقگی می دانست، عکاسی را کنار گذاشت.